1964年,哥伦比亚唱片公司与他们签约制作了第一张唱片《Wednesday Morning, 3 AM》,其中就有那首著名的《The Sound of Silence》,这是他们第一次以“Simon & Garfunkel”的名义面世。歌伦比亚公司将该曲改编成摇滚风格,在佛罗里达的电台中滚动播放。1966年1月,这首单曲荣登排行榜冠军宝座,Paul Simon被誉为新的反叛一代的曲作者和诗人。接着好运就一直追随着这两位极具才华的年轻人,相继出版的单曲《Homeward Bound》,《I Ama Rock》一并进入1966年度的最畅销名单。
在这之后Simon & Garfunkel的音乐逐步探讨着孤独和异化的主题,他们用音乐的独特形式表达了年轻一代在成长中的烦恼与渴望。1967年,他们出版了第四张专辑《Bookend》充满了诗的意味,次年他们又为达斯汀·霍夫曼主演的电影《毕业生》录制了歌曲《Mrs. Robinson》,这首曲子高居排行榜前列达数周之久。在专辑排行榜上《The Graduate》、《Bookend》和《Parsley, Sage, Rosemary and Thyme》分别位居第一、第二、第三;1968年《Mrs. Robinson》荣获该年度葛莱美最佳声乐小组流行曲表演奖。
Simon & Garfunkel的巅峰之作是1970年的专辑《Bridge Over Trouble Water》,这个专辑包括11首无可非议的单曲,成为当时乐坛上的最畅销专辑之一,销量达1000万张以上。
但是巨大的成功也使得他们难以再前进。加芬克尔把兴趣转向了电影,出演了《第二十二条军规》和其他一些电影。不久后,西蒙与加芬克尔分手。西蒙在此后的个人音乐生涯中不断发展前行。1975年,他们又合作录制了歌曲《我的小城镇》(My Little Town),这首歌被他们分别收到了同年推出的个人专辑上。1978年,他们同詹姆斯·泰勒(JAMES TAYLOR)合作录制了《奇妙的世界》(Wonderful World)。1981年,“Simon & Garfunkel”出现在纽约中央公园音乐会上,现场录音专辑《中央公园音乐会》(The Concertin Central Park)成为金唱片。
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